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故事发生在未来世界之中，在那里，怪盗和侦探是两个同样活跃但相互对立的群体，长久以来，两个群体之间一直维系着相互制约和对抗的微妙平衡。在这样一个动荡的时代中，有一些人拥有着名为“Toys”的特殊能力，拥有这种特殊能力的人们有着比平常人更为缜密的逻辑思维和敏锐的观察能力。天真烂漫活泼可爱的雪莉福德、成熟冷静充满了高贵而优雅的气质的阿蒂尼亚、性格内向沉默寡言十分喜欢读书的艾露克露和个性大大咧咧心直口快的让崎妮洛，这四名拥有特殊能力的少女们展开了和怪盗之间的争斗。

《侦探歌剧：少女福尔摩斯》以架空的怪盗和侦探活跃的近未来为背景。在这个世界里存在着有被叫做“Toys”的特殊能力的人类。利用这种特殊的能力，“侦探”和“怪盗”争斗不断。而故事就是以将来要成为侦探的四个少女夏洛克、妮洛、艾露克露、柯蒂妮娅为中心展开的。

主人公桂木桂马是少女恋爱游戏的高手，神乎其技的他可以同时玩六款游戏，还可以分别享受其中剧情，也因此桂马被称做“攻陷之神”。而被称为神的桂马遇上了来自地狱的恶魔，成为负责逮捕从地狱逃到人间的驱魂，于是要对现实生活中的女生展开“攻略”，填满她们的芳心，让驱魂无处可躲。